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单元子催化专刊封面

单原子催化专刊介绍



       多相催化作为现代化学工业中的关键技术,在社会进步与经济发展中起着非常重要的作用。负载型贵金属催化剂是重要的多相催化剂之一,由于具有高活性、高稳定性等特点,被广泛应用于诸多重要化学化工过程中。为了增加金属利用效率,通常将这些金属以纳米尺度分散到高比表面积的载体上。但由于只有纳米粒子表面原子能够参与催化反应,因而其原子利用效率仍然较低。将金属原子逐一分散于载体上形成单原子催化剂,可以实现贵金属利用的最大化,达到最高原子效率。但由于高度分散的单原子表面能高,热力学不稳定,因此构建稳定的单原子催化剂是催化领域长期追求的最具挑战的目标之一。
       本世纪初,卡迪夫大学的Flytzani-Stephanopoulos教授和清华大学的徐柏庆教授分别发现将负载Au催化剂中的Au纳米粒子用氢氰化物滤洗掉以后,催化剂对水汽变换反应和1,3-丁二烯加氢反应活性没有发生变化,表明滤洗剩下的高价离子态金属才是真正的活性中心。随后约克大学的Adam Lee教授也发现氧化铝负载的单位点Pd催化剂展现出远高于Pd纳米粒子的活性。这些工作为单原子催化的萌芽奠定了基础。与此同时,刘景月教授在长期从事催化剂电镜观察过程中发现很多实用型催化剂中都含有稳定的单个金属原子;大连化物所张涛院士团队长期从事高温稳定的高分散催化剂制备,不仅具有催化剂制备方面的技术优势,也有进一步提高催化剂分散度的需求。因此两个团队合作启动了单原子催化剂的制备,清华大学李隽团队则进行理论方面的指导合作。在2011年三个团队联合报道了湿化学法制备的氧化铁负载Pt单原子催化剂及其催化性能,并在此基础上提出了“单原子催化”的概念(Nat Chem 2011, 3, 634.)。概念甫一提出即受到广泛关注与催化届的普遍认可,现已成为多相催化领域新的研究前沿与热点。上述论文也入选Nature Chemistry开刊百期以来十大高引论文。
       为了推动单原子催化研究进展,张涛院士、李隽教授、刘景月教授于2016年借《第16届国际催化会》举办之机,成功组织举办了第一届《单原子催化国际研讨会》。作为该研讨会的后续,特在催化学报出版此单原子催化专刊。专刊共收集出版包括1篇视角、1篇前景、2篇综述、2篇小综述以及12篇研究论文在内的共计23篇论文,展望和介绍了单原子催化剂的制备、各种表征技术的在单原子催化剂结构鉴定中的应用以及单原子催化剂在不同催化反应中的应用。